Le fonds est constitué de quatre albums de dimensions standard (48,5 x 31 cm). Les planches de dessins et de photographies, accompagnées de notes et de plans, ont été reliées par le musée afin de faciliter leur manipulation. On observe une différence notable entre les dessins les plus anciens (1852-1873) et les plus récents (1873-1884). Les premiers sont sur papier blanc et lisse, de dimensions très variables, réalisés à l’aquarelle ou au crayon. Ils ont été collés sur des planches de papier cartonné de dimensions égales pour être reliés en albums. Les derniers sont exclusivement des dessins à l’aquarelle gouachée réalisés sur du papier spécial, produit dans les Vosges, et de dimensions standardisées : 30x43 cm pour les planches simples ; 21 à 30 x 90 cm pour les planches doubles (exclusivement des épées) ; rarement 58 x 43 cm.
Les deux premiers albums ont été reliés en 1875, la reliure du troisième est envisagée en 1879 et le dernier a été constitué en album après 1884. Malgré la provenance d’origines diverses des documents iconographiques (dons ; achats) et les dates différentes des reliures, ces quatre albums sont numérotés de manière continue et constituent un ensemble.
Les quatre albums contiennent majoritairement des dessins, exécutés par Charles Cournault. Il est toutefois possible de noter la présence de 10 photographies, 2 lithographies et gravures, ainsi que quelques feuillets de notes, accompagnant généralement le premier don de dessins. La quasi-totalité des dessins représentent des objets, à l’exception de trois plans : le plan de l’enceinte druidique située sur la hauteur des Fourches près de Langres, copie d’un plan dressé par Henri Cournault, colonel du génie (album 1, pl. 13) ; et deux plans des sites lacustres de Chevroux et Corcelettes qui sont des copies de plans exécutés par Arnold Morel-Fatio, conservateur du musée archéologique de Lausanne (album 4, pl. 125-126). Dans une perspective ethno-anthropologique, Charles Cournault s’intéresse également à l’usage des objets modernes qui ressemblent aux objets archéologiques et plusieurs dessins d’objets d’Afrique, d’Asie ou d’Europe moderne vont dans ce sens.
Charles Cournault dessine au crayon ou à l’aquarelle rehaussée de gouache. Les objets sont généralement représentés grandeur nature. Seuls des objets de grandes dimensions, comme certains vases, ont été dessinés à échelle réduite au 1/3. Il ne précise pas toujours la modification de l’échelle mais l’explique dans ses rapports de mission. Pour les épées, il lui arrive de dessiner aussi des coupes des objets avec des traits de section. Dans le cas d’objets abîmés ou incomplets, Charles Cournault trace parfois au trait simple le contour originel de l’objet. La plupart des dessins sont signés « Ch. Cournault » ou « Ch. Ct. ».
Chaque planche est légendée, la provenance de l’objet est rigoureusement indiquée dès lors qu’elle est connue. Charles Cournault s’appuie pour ce travail sur les catalogues publiés et sur ses entretiens avec les conservateurs des musées concernés. À partir de 1872, les légendes sont normalisées : le lieu de conservation est situé dans l’angle supérieur gauche, le lieu de découverte et l’identification des objets représentés sont placés en partie basse. Cette normalisation suppose un classement des planches par lieu de conservation (musées et collections particulières) lié au contexte de réalisation des dessins, tel qu’il a été conservé à la Bibliothèque nationale de France. Il ajoute parfois quelques développements supplémentaires, par exemple la date de découverte de l’objet ou, plus rarement, l’inventeur. De minimes corrections apparaissent, elles ont été faites au musée : il est ainsi possible d’y reconnaître l’écriture de Gabriel de Mortillet.Les critères qui ont régi l’organisation des planches au moment de la mise en album ne sont pas ceux d’origine. Par exemple, la fig. 17 de la planche 6 de l’album 1 mentionne que les objets 1, 2 et 3 ont été trouvés réunis alors que le dessin ne comporte que la représentation de l’objet 3. Ce découpage postérieur explique peut-être l’absence de lieux de conservation pour certains des dessins. De même, la série de planches produites pour l’exposition du congrès de Bonn a une numérotation d’origine qui n’a pas été suivie et elles se retrouvent aujourd’hui éclatées entre les albums 1, 2 et 4 (les figures concernées ont une numérotation P. I à X dans l’angle supérieur gauche). Celle réalisée au moment du congrès de Pesth sur des objets de l’exposition du congrès et du musée de Pesth est aussi éclatée sur différentes planches de l’album 4. Les deux planches concernant le casque de Breuvannes ont été positionnées à deux endroits très différents de l’album 4 (pl. 23 et pl. 80), ce qui laisse à penser que l’ordre des planches dans ce dernier album n’a pas été réfléchi. Une numérotation au crayon à papier présente sur quelques planches suggère un ordre de classement différent.
Les deux premiers albums se caractérisent également par une absence presque totale de date de réalisation des dessins, à l’exception de ceux réalisés à l’occasion du congrès archéologique de Bonn en septembre 1868 et par deux planches isolées datées de 1873 dans l’album 2 (pl. 9 et pl. 35). L’auteur mentionne davantage la période chronologique de l’objet, avec une précision pour l’âge du Fer reprise des études de F. Troyon. Il consulte parfois les antiquaires, mentionnant par exemple pour la serpe conservée au musée de Besançon que les antiquaires la nomment plutôt Gais ou Gayon (album 1, planche 38, fig. 119). En revanche, la majeure partie des planches des deux derniers albums sont datées avec un grand nombre de planches des années 1878, 1879, 1880 et plus rarement de 1872 et 1882.
